Self-assembly scenarios of core-shell particles

Abstract

Wir betrachten zweidimensionale "core-shoulder" Teilchen, deren Paarpotential durch eine unendlich abstoßende, kurzreichweitige und eine endliche, langreichweitige und abstoßende Potentialstufe (Corona) gegeben ist. Das System wird mittels Dichtefunktionaltheorie (DFT) und Monte-Carlo (MC) Simulationen untersucht. Der undurchdringliche Kern wird entweder mittels "Fundamental Measure Theory" (FMT) oder einer einfachen lokalen Dichtenäherung (LDA) behandelt, während die abstoßende Corona im Rahmen der "Random Phase" Näherung (RPA) berücksichtigt wird. Die verschiedenen Konzepte der DFT werden im Vergleich zu großkanonischen und Gibbs-Ensemble MC-Simulationen getestet, was gestattet, deren Vorhersagekraft, sowie etwaige Unzulänglichkeiten aufzuzeigen. Weiters stellen wir fest, dass die Dispersionsrelation, die einen Koeffizient der freien Energie in zweiter Ordnung der Dichte darstellt, hinreichend ist, um die Wellenvektoren von Dichtemoden in den festen sowie in der flüssigen Phasen zu identifizieren. Darauf aufbauend schlagen wir approximative, analytisch berechenbare Phasendiagramme vor, die es gestatten, signifikante Wellenvektoren hervorzuheben, die eine potentielle Rolle in der Selbstorganisation von strukturierten Phasen spielen. Die Nützlickeit dieser Diagramme als Orientierungshilfe im sehr vielfältigen Phasendiagramm dieser Teilchen wird durch die erfolgreiche Vorhersage eines neuen Quasikristall-Typs demonstriert. Dieser wird durch eine Kombination von Wellenvektoren geformt, welche aus der Kopplung von entropischen Kern- und energetischen Corona-Beiträgen zur freien Energie entspringen.