Tuning electronic structure of Pt to enhance ethanol electrooxidation performance of SnO ₂ patched ultrathin PtRhNi nanowires

Abstract

摘要 发展能够用于乙醇氧化反应（EOR）且具有高效稳定特征的Pt基纳米催化剂对于直接乙醇燃料电池的商业化应用来说依然是一大挑战。本文主要介绍了一种通过两步合成法所得到的SnO 2 弥散分布超细PtRhM（M=Ni或Co）纳米线。由于具有较高的比表面积，高密度的表面欠配位活性位点以及Pt，Rh，SnO2三者间的协同效应等因素，该纳米线的EOR活性得到了明显的提升。需要注意的是，Ni的引入能够精细地调控Pt原子的电子结构，使得纳米线的活性和稳定性得到了进一步的提升。当纳米线中Ni的含量达到10.8 at%时，Pt原子具有最优的d带心位置，对应的SnO2弥散分布超细PtRhNi纳米线（PtRhNi@SnO 2 NWs）表现出了所有纳米线中最高的质量活性（3.13 A·mg Pt+Rh ‐1 ），该结果相较于商业Pt/C来说具有5倍的提升。本工作主要报道了PtRhNi@SnO 2 NWs的可控合成，并强调了Pt原子电子结构的调控对其电化学活性影响的重要性。