Ga掺杂 δ -Pu的密度泛函理论计算

Abstract

δ -Pu为Pu的高温相，掺杂少量的Ga即可使其在室温下稳定存在.本文采用密度泛函理论方法，对不同掺杂量体系进行晶体结构和电子结构计算，主要包括体系的晶格常数、密度、形成能、态密度、电荷密度和Mulliken布居分析.结果表明：在研究范围内，Ga掺杂后，体系晶格常数降低，密度增大，6.25%（原子百分比，下同）掺杂量体系的稳定性高于3.125%和12.5%掺杂量的体系；Ga掺杂使得Pu周围体系电子的局域性增强，成键能力增强，揭示了Ga稳定 δ -Pu的电子机制.Ga和Pu之间为金属键，发生的作用主要由Pu的7s、6p、6d和Ga的4s、4p轨道电子贡献，但这种成键作用相对较弱，使得掺杂体系可以保持原有的力学性能和机械加工性能.Ga对 δ -Pu的稳定作用主要在于改善Pu原子的成键性能，而不是与Pu原子直接成键.